연구지역은 전북 완주군 이서면에 위치한 국립농업과학원 내 벼 시험포장 (위도 35.82°, 경도 127.04°)으로 시험연구는 2016년과 2018년에 각각 수행하였다. 시험에 사용된 토양은 모래, 미사, 점토의 함량이 각각 37.4%, 40.4, 22.0인 양토 (loam)로 물빠짐은 양호한 편이다. Table 1은 시험 전 토양의 이화학적 특성을 나타낸다. 2016년 시험 전 토양의 pH는 6.7, 유기물 함량은 11 g C kg^-1이었고, 2018년 시험 전 토양의 pH는 6.2, 유기물 함량 (OM)은 12.5 g C kg^-1이었다. 시험구 처리는 ① 유기물 (볏짚)을 시용하지 않는 처리 (control without rice straw, NA), ② 수확 후 볏짚을 남겨 둔 후 다음 해 봄에 경운한 처리 (Spring Plowing after Rice straw Autumn application SPRA), ③ 수확 후 볏짚을 남겨 둔 후 그해 가을에 경운 한 처리 (Autumn Plowing after Rice straw Autumn application, APRA)로 하였고, 물관리는 재배기간 동안 상시담수 상태를 유지하였다.

시험에 사용된 벼 품종은 신동진 (Oryza sativa L.)으로 어린모를 손 이앙 (2016년 5월 25일, 2018년 5월 29일)하고 화학비료는 농촌진흥청 작물별 시비처방기준 (NAAS, 2010)에 따라 질소 (N), 인산 (P₂O₅), 칼리 (K₂O)를 각각 90, 45, 57 kg ha^-1씩 시비하였다. 봄 경운은 2016년에는 4월 30일, 2018년에는 4월 26일에 각각 실시하였다. 벼 재배일수는 2016년 140일, 2018년 138일 이었다. 연도별 벼 재배이력 (이앙, 수확, 물 관리 등)은 Table 2와 같다.

Fig. 1은 이번 연구에서 사용된 온실가스 포집 챔버 (Fig. 1a)와 자동측정시스템의 구성도 (Fig. 1b)를 나타낸다. 온실가스 자동측정시스템은 크게 auto-chamber, main control board, gas chromatography (detector-FID)로 구성되어 있다. Auto-chamber는 manual 방법과 겸용으로 사용이 가능하며, 가로, 세로, 높이가 각각 60 × 60 × 140 cm로 재질은 빛 투과율이 높은 아크릴을 사용하였다. 챔버 상단의 뚜껑은 수동과 자동으로 개폐가 가능하도록 에어 서스펜션 (air suspension)을 부착하였고, 하단에는 담수상태에서 논물이 챔버 안쪽과 바깥쪽으로 드나들 수 있도록 직경 5 cm의 홀을 양쪽에 1개씩 가공하였다. 챔버 측면에는 온실가스를 수동방식으로 주사기 (syringe)를 이용해 가스 포집이 가능하도록 스테인레스 재질의 관을 설치하였고, 반대쪽에는 자동으로 가스 시료 샘플링이 가능하도록 같은 재질의 관을 설치하였다. 또한 챔버 내 온도변화 측정을 위해 온도센서를 설치하고 상단 뚜껑과 측면에는 공기순환을 위한 fan을 설치하였다. 챔버 뒤쪽에는 컨트롤 박스가 설치되어 있고 박스 내에는 채널보드 (channel board)를 설치하여, 가스시료 샘플링, 뚜껑 개폐, 온도 측정, 팬 가동 등 자동으로 제어가 가능하도록 하였다. 각각의 챔버는 가스 샘플링라인, 에어라인 및 데이터 전송 라인이 main control board로 연결되어 있어 여러 챔버에서 동시에 메탄 시료 샘플링이 가능하다. 각 챔버에서 샘플링 된 시료 (초기농도 값, 30분 후 농도값)는 main board 뒤쪽에 설치된 유리재질의 50 ml vial에 보관되고 포집된 가스시료는 gas chromatography (7890A, Agilent, USA)를 이용해 순차적으로 분석되도록 시스템을 설계하였다.

Fig. 1. 
Auto-chamber diagram (a) and configuration of auto-chamber system (b) installed in paddy fields.

Manual 챔버를 이용한 온실가스 시료 샘플링은 벼 이앙 후 주 1회 씩, auto 챔버를 이용한 온실가스 시료 샘플링은 주 2 ∼ 3회씩 같은 장소에서 실시하였고 manual 방법과 auto 방법 같은 챔버를 사용하였기 때문에 샘플링 날짜는 달리하였다. Manual 챔버 방식의 경우 챔버에서 직접 수동으로 시료를 샘플링 하였다. 2018년의 경우 수확 한 달 전 물을 말린 후부터 수확 전까지 매일 1회 자동 분석을 실시하였다. 또한 온실가스의 일변화 배출 패턴을 조사하여 하루 평균 샘플링을 찾기 위해 2시간 간격 (12회)으로 24시간 동안의 메탄 일 변화량을 측정하였다. 이러한 결과를 바탕으로 메탄 샘플링 시간은 오전 10시 ∼ 12시 사이로 하였다. 온실가스 시료는 뚜껑을 열어둔 상태에서 60 ml 주사기를 이용해 초기 시료를 샘플링하고 뚜껑을 닫아 밀폐한 후 챔버 내 온도와 부피를 측정하였다. 챔버 내 공기의 순환을 위해 밀폐된 시간 동안 fan을 가동하였고, 30분 후에 60 ml 주사기를 이용해 후기 시료를 샘플링하고 하고 뚜껑을 열어 다음 샘플링 때까지 열린 상태로 유지하였다.

60 ml 주사기에 포집된 메탄 시료는 가스크로마토그래피를 이용해 정량분석을 하였다. 메탄 배출량 계산 방법은 식 1, 2와 같다.

처리간 차이는 Excel XLSTA를 이용해 5% 유의수준에서 Duncan’s multiple range test (DMRT)를 하였다.

1996 IPCC 가이드라인은 챔버를 이용한 논토양 메탄 배출량 측정 시 일 중 메탄 배출량 변화를 고려하여 샘플링 시간을 정하도록 권고하고 있다 (IPCC, 1996). 챔버법의 경우 하루 중 일정 시간 (30분) 동안의 가스 농도 변화를 측정한 후 일 배출량으로 환산하기 때문에 샘플링 시간은 매우 중요하다. 특히 오전에 해가 뜨고 대기 중 온도가 높아지기 시작하면서 메탄 배출량 또한 증가하기 때문에 평균 배출을 벗어나 샘플링을 할 경우 과다 또는 과소 산정될 수 있다. Fig. 2는 24시간 동안 2시간 간격으로 측정한 처리별 하루 중 메탄 배출량 변화 (fig. 2a)와 평균 배출량 (fig. 2b)을 나타낸다. 일 메탄 배출량 변화는 처리 별 약간씩 차이는 있었으나 대부분 하루 중 온도 변화 패턴과 비슷한 양상을 보였다. 오전에 해가 뜨고 온도가 높아지면서 메탄 배출량 또한 증가하기 시작해서 오후 1시에 최대 배출량을 보였고 그 이후에는 온도 감소와 함께 배출량 또한 감소하는 것으로 나타났다. Centeno et al., (2017)은 벼논에서 연중 메탄 배출량을 벼 이앙 전, 작기 중, 이앙 후로 나누어 배출량을 측정하고 시기별 일 배출량을 측정한 결과 작기 중 메탄 배출량 변화폭이 가장 컸고 특히 일 배출량의 경우 오후 14시 경 가장 높은 피크를 보였다고 한 바 있다. Yagi and Minami (1990)도 일중 메탄 배출량 변화는 토양 온도와 높은 상관이 있고 볏짚 처리나 물 관리 방법에 따라 배출 패턴의 차이가 있다고 한바 있다. 이번 결과에서도 메탄 배출량 변화 패턴 또한 비슷한 결과를 보였다. 일 메탄 평균 배출량은 NA 처리에서 29.9 mg m^-1 hr^-1, SPRA에서 33.0, APRA에서 43.3 순으로 높았고, 평균 배출량은 35.4였다. 평균 배출량을 기준으로 평균 메탄 배출 시간대는 오전 10시~12시, 오후 7시~9시 사이인 것으로 나타났다. Alberto et al., (2014)은 벼재배 논에서의 일 메탄 배출량은 온도와 높은 양의 상관이 있다고 하였고, 배출 평균 시간 또한 10시에서 12시 사이로 언급한 바 있다.

Fig. 2. 
Changes of methane fluxes and temperature during 24 hour and average daily methane emissions.

Fig. 3은 2016년에 auto 챔버와 manual 챔버를 이용한 처리별 메탄 배출량 변화와 온도 및 강수량 변화를 나타낸다. 벼 재배기간 동안 시료 샘플링 (측정) 횟수는 auto 챔버의 경우 48회, manual 챔버의 경우 22회 실시하여 auto 챔버에서 약 2배 이상 측정을 많이 하였다. 측정횟수가 많아짐에 따라 온도변화에 많은 영향을 받는 메탄 배출량의 변화를 좀 더 정확하게 측정할 수 있었다. 벼 재배 논에서의 메탄 배출량은 일반적으로 이앙 후 배출량이 급격히 증가하는데 이는 벼가 부피 생장을 하고 온도 상승에 따른 토양 내 메탄생성균 (methanogenesis)의 활동이 활발해 지기 때문이다 (Holzapfel et al., 1985). 특히 비가 오거나 온도가 낮아질 경우에는 배출량 또한 감소하는 경향을 나타내는데 2016년 연구결과에서도 manual 챔버법보다 auto 챔버법을 이용한 측정에서 배출량 변화를 더 세밀하게 관측할 수 있었다. 특히 온도가 낮았던 이앙 후 21, 30, 54, 72, 91, 96, 118, 126일에서 (fig. 3c)에 배출량이 낮아짐 (Fig. 3a)을 관측할 수 있었는데 이는 측정횟수와 측정시기가 변동성이 큰 메탄 배출량을 측정하는데 영향을 미침을 확인할 수 있었다.

Fig. 3. 
Changes of methane fluxes measured by auto-chamber (a) and manual-chamber (b) and temperature and precipitation (c) during rice cultivation, 2016.

Fig. 4는 2018년에 auto 챔버와 manual 챔버를 이용한 처리별 메탄 배출량 변화와 온도 및 강수량 변화를 나타낸다. 벼 재배기간 동안 시료 샘플링 (측정) 횟수는 auto 챔버의 경우 66회, manual 챔버의 경우 25회 실시하여 auto 챔버에서 약 2.6배 이상 측정을 많이 하였다. 2016년 auto 챔버 보다 배출량 측정횟수가 많았던 이유는 수확 한 달 전 물을 뗀 이후 매일 측정을 했기 때문이다. 배출량 측정 결과 2016년과 마찬가지로 auto 챔버법에 의해 측정된 메탄 배출량은 이앙 후 13, 24, 29, 33, 44, 81, 89일에서 온도 변화에 따른 배출량 변화를 잘 반영하였다. 수확 한 달 전 물을 뗀 직후 이후 토양의 화학적 변화 및 미생물 활성에 의해 메탄 배출량이 급격히 증가함을 알 수 있었고 (Iwata et al., 2018, Watanabe et al., 1993) 이러한 배출량 또한 측정횟수가 많았던 auto 챔버법에서 세밀하게 관측되었다.

Fig. 4. 
Changes of methane fluxes measured by auto-chamber (a) and manual-chamber (b). and temperature and precipitation (c) during rice cultivation, 2018.

Fig. 5는 연도별 처리에 따른 auto 챔버와 manual 챔버 간 메탄 배출량 상관을 나타낸다. 각 처리별 auto 챔버에 의한 일 메탄 배출량은 manual 챔버와 모두 유의한 정의 상관을 보였다. Yu et al., (2013)의 auto 챔버와 manaul 챔버 간 메탄 배출량을 비교한 연구에서도 두 방법 간 고도로 유의한 정의 상관 (R²=0.85)을 갖는다고 한바 있다.

Fig. 5. 
Comparison of CH₄ emissions between the auto-chamber (a) and manual-chamber (b) in 2016 and 2018.

Fig. 6은 2016년과 2018년에 auto 챔버법과 manual 챔버법을 이용한 처리별 메탄 총배출량 변화를 나타낸다. 처리 간 총 메탄 배출량은 2016년과 2018년 모두 볏짚을 시용하지 않은 NA 처리에서 가장 낮았고, 볏짚을 가을에 시용한 후 봄에 경운을 한 SPRA 처리에서 가장 높았다. 볏짚을 시용한 처리구에서 메탄 배출량이 높은 이유는 가을에 시용한 볏짚 (유기물)이 이앙 후 담수조건에서 메탄생성균에 의해 메탄으로 분해되면서 배출량이 많았기 때문인 것으로 사료된다. 논에서의 메탄 배출은 벼 재배기간 중 물 관리와 유기물 시용에 가장 큰 영향을 받는데, 특히 유기물 시용은 메탄 배출의 가장 큰 요인이다 (Hadi et al.,2000). Yagi and Minami (1990)도 벼논 유기물 시용은 메탄 발생을 증가시킨다고 하였고, Watanabe et al., (1993)도 유기물 시용은 메탄생성균의 활성을 높여 메탄 배출량의 증가를 가져온다고 한바 있다. 2016년의 경우 가을에 볏짚을 시용한 후 봄에 경운한 처리보다 가을에 경운한 처리에서 배출량이 적었는데 이는 겨울철 동안 경운에 의해 유기물질의 분해가 일어났기 때문이다 (Ko and Kang, 2000). 반면 2018년의 경우에는 두 처리 간 통계적으로 유의한 차이는 보이지 않았는데 이는 강우 등 기상조건과 토양 조건에 영향을 받은 것으로 사료된다. 벼논에서의 볏짚 시용은 메탄 배출에 유의적인 상관이 있으며, 경운 시기 (방법)에 따라 배출량의 차이가 있음을 확인할 수 있었다.

Fig. 6. 
Comparison of total methane fluxes in 2016 and 2018.